近期，材料学院赵勇课题组在高比能锂硫电池领域取得新进展，相关成果以“Accelerating S↔Li₂S Reactions in Li–S Batteries through Activation of S/Li₂S with a Bifunctional Semiquinone Catalyst”为题，在国际化学顶级期刊《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上发表。

（图1 a）传统远程电子转移受限的固-液-固（SLS）反应路径；b)半醌（TBAQ^•−）作为双功能催化剂构建的长程电子转移能力的SLS反应途径。

锂硫（Li-S）电池因其高的理论能量密度（≈2600 Wh kg^-1）、低成本和环保等优点而具有独特的吸引力。然而，由于反应物硫（S）和放电产物硫化锂（Li₂S）固有的物理电子绝缘性属性，导致电极与活性物质之间的长程电子转移受限。特别是在高S负载条件下，块体硫物种的存在进一步加剧了块体硫远端与正极的电子转移难度，进而造成了较差的正极反应速率。较低的正极反应速率以及S/Li₂S的不完全转化导致锂硫电池器件较差的倍率性能和容量释放。前期课题组研究报道了新型芴酮分子作为锂硫电池正极S还原的液相催化剂，加速Li₂S的形成进而显著提升了电池正极反应速率和稳定性（Energy Storage Materials, 2023, 57, 299）。然而，芴酮作为液相催化剂，其较低的氧化还原电位无法促进Li₂S的氧化反应，对电池充电过程影响小。因此，实现S和Li₂S之间快速可逆的双向转换反应（S+2e^‒+2Li⁺↔Li₂S）是提升锂硫电池充放电效率的关键，将有力推动锂硫电池实用化进程。

针对上述问题，赵勇课题组构建了一种新的催化化学反应路径：可溶性的2-叔丁基-半蒽醌锂（Li⁺TBAQ^•−），可同时作为电子的供体和受体进行化学S还原和Li₂S氧化反应。在初始充放电状态下，Li⁺TBAQ^•−能够有效地活化固体S和Li₂S，增加可溶性多硫化锂（LiPSs）的生成，从而通过液相电子转移路径促进S和Li₂S长程电子转移进而大大提高正极反应速率，进一步有效地提高了锂硫电池的倍率性能和循环稳定性。锂硫电池在硫载量为7 mg cm^-2、电解液/硫（E/S）比例为7时，其放电容量是未添加Li⁺TBAQ^•−电池的5倍。上述研究为发展新型硫正极液相催化剂、构建高效锂硫电池正极反应路径提供了全新思路。

河南大学材料学院博士研究生朱雪冰为论文第一作者，赵勇教授为论文通讯作者，浙江大学陆俊教授为论文共同通讯作者。本工作得到了国家自然科学基金委、河南省科技厅、河南省教育厅和河南大学的大力支持。论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202315087

赵勇，现为河南大学“杰出人才特区支持计划”特聘教授，国家高层次青年人才，研究方向为高比能电池新型电解质构筑和界面反应调控。主持包括国家自然科学基金区域创新发展重点项目、面上项目等国家级项目4项，近五年在Joule、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.等学术期刊上发表SCI论文四十余篇，授权发明专利5项。